Содержание материала

Радиоэкологические последствия
Поведение и миграция радионуклидов в природных средах и экосистемах
Непосредственно после осаждения продуктов взрыва 1957 г. содержавшиеся в них радионуклиды были вовлечены в природные, а также антропогенные процессы их распределения и миграции в природных средах и системах. Эти процессы включали две материальные составляющие: радиоактивное макровещество (матрицу), содержавшее микроколичества радионуклидов, и собственно радионуклиды со своими биогеохимическими свойствами.
Среди процессов распределения и миграции, управляемых поведением радиоактивной матрицы, основным является массоперенос в пределах экосистемы и участка территории. Этот массоперенос обусловлен физическими и антропогенными процессами транспорта радиоактивной матрицы в плоскости земной коры (ветровой миграцией, поверхностным водным стоком, миграцией в профиле почвы, транспортом материальных масс человеком), а также процессами сезонного перераспределения запаса радиоактивного вещества в экосистемах под влиянием опада древесных (многолетних) растений и отмирания травянистых растений, а также деятельности представителей фауны.
Биогеохимические процессы, управляющие поведением микроколичеств радионуклидов в экосистемах, природных средах и биохимических системах, зависят прежде всего от химических (принадлежности к определенным элементам Периодической системы) и биогеохимических (подвижности в биологических системах и природных средах) свойств радионуклидов, а также в ряде случаев от влияния природных и антропогенных факторов, изменяющих подвижность радионуклидов в биогеохимических и биологических системах.
Общим итогом биогеохимических процессов являются физико-химическая трансформация радионуклидов и результирующее, устанавливающееся в каждый период времени содержание радионуклидов в структурах объектов природных сред (почв, вод) и биологических объектов.
В целом, совокупность закономерностей поведения радиоактивной матрицы и самих радионуклидов определяет эволюцию уровней радиоактивного загрязнения среды обитания человека, его пищевых цепей и трофических цепей животных.

Миграция радиоактивных веществ в плоскости земной коры.

Ветровая миграция.

Ветровая миграция радиоактивного вещества  вызвана действием двух физических процессов: ветрового подъема (дефляции) радиоактивной дисперсной фракции почвы (и других объектов окружающей среды) в воздух под непосредственным воздействием ветра и последующего ветрового переноса радиоактивного вещества, вовлеченного в воздушную массу.
Роль этого фактора проявлялась осенью 1957 г. и весной-летом 1958 г., когда ветровая миграция обусловила вторичное загрязнение периферийных частей территории Восточно-Уральского радиоактивного следа (см. п.2.1.2) и интенсивное внекорневое поступление радионуклидов в урожай сельскохозяйственных культур и естественных трав на протяжении первых двух-трех лет после аварии 1957 г. (см. § 2.2).
Интенсивность ветрового подъема определяется, в основном, скоростью ветра, характером и состоянием подстилающей поверхности. Наиболее интенсивен ветровой подъем непокрытых растительностью или снегом поверхностей, а также при нарушении целостности поверхностного слоя почвы в результате механического воздействия на него (например, вспашки), отсутствии или значительном снижении увлажнения поверхностного слоя почвы. По ландшафтным характеристикам наиболее подвержены ветровому подъему большие по площади участки пахотных угодий и суходольные пустоши при выпасе на них скота. При достижении некоторой пороговой скорости ветра, различной для разной подстилающей поверхности, ее дальнейшее увеличение может привести к ветровой эрозии почвы с вовлечением в воздушный поток крупнодисперсных фракций почвы (пыли).
Ветровой перенос характеризуется дальностью перемещения радиоактивного вещества в направлении ветра и зависит от соотношения скорости ветра и дисперсности поднятого в воздух вещества. Крупнодисперсные фракции аэрозоля переносятся на относительно небольшие расстояния вследствие преимущественного гравитационного оседания крупнодисперсных частиц. Тонкодисперсные фракции, вовлеченные в турбулентные воздушные потоки, могут переноситься на большие расстояния - до нескольких десятков километров. Можно предположить также существование процессов сальтационного переноса (многократного осаждения и последующего ветрового подъема) крупнодисперсных фракций. В этой связи можно считать, что существует дальний и ближний перенос радиоактивного вещества, обусловленный ветровым подъемом.  Многолетние наблюдения за ветровой миграцией на территории Восточно-Уральского радиоактивного следа показали, что эта миграция имеет место преимущественно в весенне- летне-осенний период, когда поверхность почвенно-растительного покрова не занесена снегом или не увлажнена. Интенсивность ветрового подъема в зимний период падает в 10 и более раз.
Одним из главных факторов ветровой миграции радиоактивного вещества является содержание активности в верхнем, подверженном дефляции слое почвы (в основном, в слое толщиной 0,5 см), а также степень фиксации радионуклидов в крупных агрегатированных фракциях почвы, не вовлекаемых в дефляцию.
Только что выпавшее радиоактивное твердое диспергированное вещество, не зафиксированное на поверхности почвенного покрова и не успевшее проникнуть в глубь почвы, подвержено максимальному ветровому подъему. С течением времени уровень дефляции снижается под влиянием и заглубления, и фиксации радиоактивного вещества.
Для оценки количественных показателей ветрового подъема - коэффициента ветрового подъема Квп(м-1), интенсивности ветрового подъема а (с-1) и переноса П (Бк (м2 с)-1) радиоактивного вещества в горизонтальном направлении используют следующие соотношения:

где q - удельная активность радионуклида в приземном воздухе, Бк м-2; σ - плотность загрязнения территории, Бк м-2; d - интенсивность выпадений в этом же месте, Бк (м2 с)-1; и - средняя горизонтальная скорость на высоте переноса аэрозоля, м с-1.
Оценки значений Квп и а, полученные для территории Восточно-Уральского радиоактивного следа, приведены в табл.2.50 в сопоставлении с подобными оценками для аварии 1986 г. на Чернобыльской АЭС. За исключением различий в отдельных оценках табл.2.50, большинство данных достаточно четко характеризуют общие закономерности ветрового подъема. Начальная интенсивность ветрового подъема а на территории Восточно-Уральского радиоактивного следа достигала 10'9 с1 и в последующем снизилась через 3 года на два порядка величины. Если значения Квп корреспондируют со значениями а, то такими же темпами должно было идти снижение значений Квп, поэтому начальные значения Квп должны были составлять l0-7-10-6 м-1.
Таблица 2.50
Оценки количественных показателей ветрового подъема

Такое снижение не противоречит международной концепции [61, 62], согласно которой предполагается существование двухэкспоненциального снижения коэффициента ветрового подъема с полупериодом 0,15 и 100 лет. При этом исходят из того, что начальное значение Квп составляет 10-5-10-6 м-1, а долгосрочное равновесное значение Квп равно 10-9 м-1.
Перенос радиоактивного вещества с воздушными массами при ветровом переносе изучен недостаточно. Тем не менее показано, что оцененный перенос активности через 1 м2 условной вертикальной плоскости на официальной границе следа (74 кБк м-2 по 90Sr) составлял в 1960 г. около 610-9 с-1 от запаса активности в пылящем поверхностном слое, что эквивалентно 4х10-6 с-1 для всей высоты слоя воздуха, в котором осуществляется этот перенос [56]. По данным [39], перенос активности через единицу площади поперечного вертикального сечения снизился к 1982 г. до 1,2х10-11-3,0х10-10 с-1.
Представление о вкладе ближнего и дальнего переноса в общий перенос активности в 1961 г. можно составить по данным [63]. Интенсивность радиоактивных выпадений нелинейно возрастает с увеличением плотности загрязнения территории в местах размещения детекторов выпадений, при этом отношение интенсивности выпадений к плотности загрязнения в местах размещения детекторов растет при увеличении максимальной (на оси следа) плотности загрязнения на сечении следа.
Анализ зависимости различий интенсивности выпадений в точках с максимальной на оси следа плотностью загрязнения и в точках размещения детекторов показал, что вклад дальнего переноса активности (на расстояние от нескольких километров до нескольких десятков километров от оси следа) в интенсивность выпадений в точке с плотностью загрязнения 370 кБк м-2 увеличивается примерно с 35% при максимальной плотности загрязнения 3,7·103 кБк м-2 до 55% при максимальной плотности загрязнения 3,7х105 кБк м-2. На основе этого можно заключить, что роль в ветровом переносе радиоактивного загрязнения с наиболее загрязненной головной части территории была велика и что дальний перенос был значителен.
В течение первых трех лет ветровым переносом могло быть удалено около 2% первоначального запаса активности с единицы площади [5]; в последующем перенос значительно снизился и в 1982 г. составлял около 0,01% в год [39].

Водная миграция.

Водная миграция радиоактивного вещества, которая приводит к выносу активности за пределы ВУРСа, осуществляется за счет поверхностного, руслового и грунтового водных стоков1 . В целом, весь водный сток зависит от атмосферного питания (количества и интенсивности осадков и распределения их во времени) и ландшафтных характеристик территории стока.
Территория Восточно-Уральского радиоактивного следа расположена в западной части Зауральской эрозионно-абразивной платформы, непосредственно примыкающей к восточным отрогам Уральских гор, и относится к Восточно-Уральской провинции лесостепной зоны Западно-Сибирской низменности. Территория преимущественно ровная, слабоувалистая, с абсолютными отметками высотой 220-250 м, слабо дренированная. Климат континентальный. Среднее годовое количество осадков 400 мм, годовое испарение достигает этого же значения. Регион расположен в зоне недостаточного увлажнения, и около 75% годовых осадков приходятся на дожди. Основными составляющими водного баланса озер являются: в приходной части - поступление осадков на зеркало водоема и водный поверхностный сток; грунтовое питание не превышает 5-10%; в расходной части - испарение с поверхности водоемов (до 500 мм год1), преимущественно летом; средний многолетний сток (модуль стока) 1,7 л (км2 с)-1.
Поверхностный и грунтовый водные стоки разгружаются в бессточные аккумулирующие понижения (западины и болота) и котловины озер, а также в малые реки, относящиеся к бассейну р. Тобол. Поверхностный сток осуществляется преимущественно в период снеготаяния. Интенсивность поверхностного стока повышена на незалесенных участках с уклонами, достигающими 5-10°.
Сток радионуклидов является непосредственной функцией поверхностного водного стока и обычно выражается в долях запаса радионуклида на территории водосборной площади. Сток радионуклидов дифференцируют на “твердый” и “жидкий” соответственно в составе твердых частиц и в растворенных формах.
Роль ландшафта водосборной площади в весеннем поверхностном стоке радиоактивного вещества иллюстрируют данные табл. 2.51; более интенсивный сток радионуклидов характерен для луговых и сельскохозяйственных ландшафтов. Доля твердого стока в общем стоке 90Sr достигала 50-60% на пашне и 10% - на луговых и задернованных участках.

Таблица 2.51
Зависимость весеннего поверхностного стока радионуклидов в 60-х годах от характеристик ландшафта водосборной площади при среднем уклоне 3-7° [5]

Коэффициент ежегодного поверхностного стока "Sr заметно снижался во времени. Его значение к десятому году снизилось относительно первого года примерно в 5 раз [5], что значительно больше, чем убыль запаса 90Sr в результате радиоактивного распада. Уменьшение интенсивности поверхностного стока радионуклидов с течением времени объясняется преимущественно сокращением их запаса в поверхностном слое почвы (вследствие миграции в глубь почвы, что четко иллюстрируется динамикой распределения активности в профиле почвы), а также общего с водным жидкого и твердого стоков. Уменьшение запаса радионуклидов на водосборной площади под влиянием водного стока не играет существенной роли, так как не превышает 0,1% год-1. К 1982 г. средние значения коэффициента стока 90Sr снизились до 0,02-0,03% год1, в результате чего средняя удельная активность 90Sr в воде стоков установилась на уровне 10-2 Бк л-1 при плотности загрязнения территории 37 кБк м-2 по 90Sr [39]. Сток 137Cs составлял в то время около 0,001% год-1.
С учетом соотношения площадей различных ландшафтов и их стоковых характеристик средний коэффициент стока 90Sr на всей территории Восточно-Уральского радиоактивного следа в период 1960-1965 гг. составлял 0,1% год-1, снизившись к 1982 г. до 0,02- 0,05% год-1 [5]. Интегральным результатом этого процесса явилась аккумуляция к 1965 г. 90Sr в некоторых бессточных понижениях и озерах, когда прирост запаса активности в них за счет стока мог превышать убыль, обусловленную радиоактивным распадом 90Sr. Этот эффект, в принципе, Должен был привести к изменению территориального распределения радиоактивного загрязнения в мезоландшафтах, но это не было исследовано.
Грунтовый водный сток характерен для достаточно дренируемых водоразделов. Основными факторами такого стока являются фильтрация атмосферных осадков через слой грунта и (после насыщения грунта водой) перемещение воды в направлении аккумулятора стока. В применении к грунтовому стоку растворенных радионуклидов ослабляющую роль играет эффект сорбции их в почвогрунтах при фильтрации воды.
Содержание 90Sr в грунтовых водах в 60-х годах было низким и неравномерено распределенным по территории, поэтому практически грунтовым стоком радионуклидов можно пренебречь [64].
Русловый водный сток по постоянным водотокам является территориальным продолжением и интегральной характеристикой поверхностного и грунтового водных стоков. На всей территории Восточно-Уральского радиоактивного следа размещено около 20 водосборных бассейнов малых рек, относящихся к гидрографической системе р. Исеть и р. Тура, впадающих в р. Тобол. Почти все реки пересекают территорию следа транзитом, не имея устойчивого водного питания на территории следа (“транзитные” реки), и только две реки (р. Караболка и р. Боевка) получают устойчивое водное питание и поступление радионуклидов из заболоченных участков на территории следа (“зональные” реки). Результирующее содержание радионуклидов в воде рек рассматриваемого региона определяется долей водного питания реки с территории следа, средней плотностью загрязнения территории участка следа и коэффициентом стока радионуклидов на нем.
В “зональных” реках в период интенсивного весеннего стока происходит разбавление установившейся (меженной) удельной активности за счет притока стоковой воды с меньшей удельной активностью радионуклидов, в транзитных же реках во время весеннего паводка наблюдалось увеличение удельной активности [65]. За счет весеннего поверхностного стока в “зональные” реки в 60-х годах поступало около 30 % годового стока 90Sr, в “транзитные” реки - около 70-80%. Русловый ежегодный сток 90Sr в бассейн р. Синара за 25 лет снизился с 0,3 до 0,05-0,1% запаса на водосборной площади.
Русловый сток “зональных” рек (в частности, р. Караболка, истоки которой расположены на сильно загрязненной 90Sr территории) зависит от гидрологического режима их водного питания. Заболоченные участки, являясь стационарным источником поступления активности в воду реки, характеризуются изменением интенсивности поступления радионуклидов в русловый сток на протяжении календарного года: максимальный водный сток из болот с максимальной удельной активностью 90Sr наблюдается сразу при наступлении весеннего половодья, затем устанавливается летний сток с практически постоянными концентрациями 90Sr на протяжении 2-3 месяцев, зимой сток минимальный и характеризуется наименьшими концентрациями 90Sr после промерзания грунтов [5]. Сток радионуклидов из болот в реки более интенсивен по сравнению с поверхностным стоком вследствие повышенного содержания растворенных форм 90Sr. Сток 90Sr из болота в истоках р. Караболка снизился примерно от 4-5% год1 в 1958 г. до 3% год1 в 1984 г. от текущего запаса 90Sr в болотном массиве. Согласно оценкам к 1984 г. из болота было вынесено со стоком около 15% первоначального запаса [39].
В целом, процессы ветровой и водной миграции не привели к дезактивации территории, изменению макроструктуры территориального распределения и изолиний радиоактивного загрязнения в официальных границах Восточно-Уральского радиоактивного следа (74 кБк м-2 по 90Sr). Суммарный эффект проявился лишь в локальном перераспределении и выносе за пределы следа примерно 1-2% первоначального запаса радиоактивного вещества в первые годы после аварии и десятых долей процента в последующий период.

Вертикальная миграция радионуклидов в почве.

Радионуклиды, попавшие в почву, включаются в комплекс физических, физико- химических и биологических процессов, результирующим эффектом которых является их миграция в профиле почвы. Эта миграция направлена преимущественно в глубь почвы, так как латеральная миграция (водный сток, ветровой перенос), которая может привести к изменению территориального распределения радиоактивного загрязнения в почвенном покрове, не существенна.
Почвенный покров территории Восточно-Уральского радиоактивного следа относительно неоднороден по типам почвы и представлен 36 разновидностями почв. Наиболее распространены серые лесные почвы, выщелоченный чернозем и дерново-подзолистые почвы с включениями избыточно увлажненных и засоленных почв. По механическому составу почвы следа характеризуются преимущественным содержанием глинистой фракции (частицы размером менее 0,01 мм) и являются суглинками.  Содержание гумуса меняется от 3% в дерново-подзолистых почвах до 11 % в выщелоченном черноземе; почвы слабозакисленные (рН=4,7-5,8), с достаточно высокими емкостью обменных оснований (20-43 мг-экв. на 100г почвы) и содержанием обменного кальция (18-35 мг-экв. на 100 г почвы) [5].
Поведение микроколичеств радионуклидов, находящихся в почве, определяется свойствами почвы, характеристиками радионуклидов и климатическими условиями.
Особое значение имеет распределение радионуклидов между двумя основными фазами почвы - твердой и жидкой (почвенным раствором), при этом последняя играет ведущую роль в подвижности радионуклидов в почве. Для установившихся условий средний коэффициент распределения Кр 90Sr (отношение равновесных концентраций в твердой и жидкой фазах) находится в пределах 50-450 для почвы с повышенным содержанием илистой и глинистой фракций; Кр 137Cs имеет среднее значение 1104 [66]. Установившееся распределение между твердой и жидкой фазами почвы является совокупным результатом действия противоположно направленных процессов: растворение-осаждение (для микроколичеств радионуклидов - соосаждение с макрокомпонентами изотопных и неизотопных носителей) и сорбция-десорбция, а также коагуляция-пептизация коллоидов [66]. Необратимая фиксация радионуклидов в твердой фазе почвы связана преимущественно с минеральными почвенными коллоидами, в частности коллоидами трехслойных глинистых минералов группы гидрослюд и монтмориллонита. Кроме этого, необратимая фиксация может быть следствием образования труднорастворимых гидрооксидов, основных солей, карбонатов.
Для растворенного 90Sr характерен ионный обмен с твердой фазой почвы, который определяется закономерностями поведения изотопного носителя - стабильного Sr, а также и неизотопного носителя - стабильного Са. На коэффициент распределения Кр влияют многие факторы, их роль в порядке убывания можно представить в виде следующего ряда: содержание влаги в почве → содержание обменных Са и Mg → емкость обмена → содержание органического вещества → pH. Фиксация 90Sr в твердой фазе почвы возрастает при увеличении в растворе концентрации анионов РО43-, SO42-, СО32- в результате соосаждения с труднорастворимыми соединениями Са, Sr и Fe. Глинистой фракцией почв может быть сорбировано до 99% 90Sr. Существенна также роль и органического вещества. С гумусом связаны 38 и 36% 90Sr соответственно в выщелоченном черноземе и дерново-подзолистой почве, при этом предпочтительна связь с фульвокислотами. 90Sr присутствует в почве в форме сложных органических комплексов Са, Fe и А1, имеющих и нерастворимые соединения [66].
Важная особенность поведения 137Cs в почве - его способность, наряду с ионным обменом между раствором и твердой фазой, к необменной сорбции (фиксации) твердой фазой. На необратимую фиксацию 137Cs в твердой фазе, проявляющуюся, в основном, во включении его в кристаллическую решетку некоторых глинистых минералов, влияют минералогический состав почвы, структура глинистых минералов, форма и размеры частиц этих минералов, их содержание в почве. Основной механической фракцией, ответственной за сорбцию 137Cs в почве, является ил, а минералогической фракцией - минералы монтмориллонитовой группы, гидрослюды, каолинит, слюды. Наиболее прочно закрепляется 137Cs в асканите (монтмориллонитовая группа), гидрофлогопите (гидрослюды), флогопите (слюды). Доля фиксированного 137Cs достигает 70-85%, обменного - 10-20% его содержания в основных типах почв рассматриваемого региона [66].
Основными процессами, управляющими перемещением радионуклидов в профиле почвы с ненарушенной структурой, являются массоперенос в составе макровещества и физическая диффузия радионуклидов; последняя менее значима по сравнению с массопереносом. На пахотных угодьях эти процессы возможны только в подпахотном горизонте.
Массоперенос радионуклидов в почве обеспечивают следующие процессы:
конвективный перенос растворенных соединений с почвенной влагой (фильтрация атмосферных осадков, капиллярный приток к поверхности под влиянием испарения, термоперенос влаги под действием градиента температуры);
перенос с подвижными коллоидными частицами (лессиваж); перенос, обусловленный биологическими процессами (перенос по корневым системам);
перенос, обусловленный деятельностью почвенной микро- и мезофауны; перенос вследствие деятельности роющих животных;
- хозяйственная деятельность человека.
Диффузия радионуклидов обусловлена диффузией и свободных, и адсорбированных ионов.
Конвективный перенос радионуклидов как один из главных факторов нисходящей вертикальной миграции радионуклидов в почве, а также и диффузия радионуклидов зависят от уровня их сорбции, в том числе и необратимой, в твердой фазе почвы. Конвективный перенос характерен для водорастворимых и частично для обменных форм радионуклидов, диффузионный перенос - также для водорастворимых и обменных форм. Коэффициент диффузии, по оценкам [66], зависит от следующих факторов в порядке убывания их влияния: влажность → емкость поглощения сумма обменных Са и Mg → pH → температура → содержание гумуса.
Определенные в лабораторных условиях коэффициенты диффузии 90Sr в почвах разных типов и их различных генетических горизонтах находятся в пределах (1,3-6,5)10-8 см2 с-1, где минимальные значения характерны для верхнего слоя почвы (горизонт А1) [8].
Будучи обусловленным недостаточным увлажнением (и вследствие этого малой глубиной проникновения выпадающих осадков по профилю почвы) и большой емкостью поглощения почвы (высокой сорбцией радионуклидов), совокупное влияние конвективного переноса и диффузии на перераспределение радионуклидов в верхнем слое почвы с ненарушенной структурой на территории Восточно-Уральского радиоактивного следа характеризуется достаточно медленным нисходящим перемещением радионуклидов. Общая скорость линейного нисходящего перемещения 90Sr в слое толщиной 0-15 см наиболее типичных для региона почв, оцененная к 15-20-му годам после аварии 1957 г., составляла 0,3-0,4 см год1, 137Cs - 0,15-0,3 см год1, при этом максимальные значения были характерны для дерново-подзолистых почв. В предположении экспоненциальной зависимости скорости выведения из верхнего слоя почвы значения эффективного периода полувыведения 90Sr составили: 1,4-3,3 года для слоя толщиной 0-1см; 2,0-5,0 лет для слоя толщиной 0-2см и 6,9-19,2 года для слоя толщиной 0-5 см [5].
Динамика результирующего распределения запаса 90Sr в профиле типичных почв иллюстрируется рис. 2.12 для 25-летнего периода [5]. С течением времени наблюдается истощение запаса радионуклидов в верхнем слое толщиной 0-2 см и перемещение основной доли запаса в более глубокие слои. При этом наиболее интенсивное перемещение характерно для дерново-подзолистых почв.
Такая “дезактивация” поверхности почвенного покрова служит основным фактором снижения во времени интенсивности ветрового подъема, водного стока и уровней поступления радионуклидов в травянистую растительность с малой глубиной размещения корневых систем.